作为碳氢化合物以及全球能源和工业应用的大多数来自,化石石油在现代社会中不可或缺。但是运输、钻探或事故造成的原油泄漏对水环境构成严重威胁。然而因为高粘度原油流动性低,难以分离和回收,高粘度原油使得溢油清理在实践中成为全球性挑战
基于此,南京大学电子科学与工程学院潘力佳教授、施毅教授和UT-Austin余桂华教授合作报道了一种涂覆凝胶的超疏水亲油网络过滤器,该过滤器与感应加热策略相结合,实现了粘性漏油的高通量清理。研究人员利用共价反应对聚苯胺凝胶进行直接硅烷处理,赋予材料强大的超润湿性能,使网式过滤器具有2.43 lm‑2s−1的高粘油分离通量。他们进一步开发了一种集油辊原型,用于通过集油和过滤的可逆界面过程回收粘性溢油。同时实现粘稠溢油的连续清理和回收,回收率高达1400.6 kgm-2h-1,分离效率高达99%。这项工作为高效、高通量地清理高粘性石油泄漏提供了强大的工具,为更好地管理石油泄漏造成的损害铺平了道路。相关研究成果以题为“High-throughput clean-up of viscous oil spills enabled by a gel-coated mesh filter”发表在最新一期《 NatureSustainability》上。
作者展示了一种合理控制界面以及热量和质量传输的动态过程的设计原理,以实现高效的粘性油采收。如图1所示,他们使用涂有凝胶的不锈钢网膜(GSSM)来制造超疏水和亲油的网辊。GSSM滚筒选择性地将油粘附在与冷海水接触的底面上,同时在顶部加热区域分离粘稠的油/水混合物。在该区域中,油的粘度显着降低。辊筒顶部感应加热具有超快、非接触、高度可控加热等独特优势,适用于恶劣环境。通过共价反应对聚苯胺(PAni)凝胶进行直接硅烷处理,赋予GSSM强大的超疏水/亲油特性,以此来实现高防水性和低缺陷涂层。与海绵吸收材料的曲折通道相比,具有垂直通道的薄网过滤器具有数十微米的超短分离路径,提供卓越的分离通量。
GSSM通过浸涂PAni水凝胶前体并随后盐化制备。5分钟内,在不锈钢网上,形成均匀的深绿色PAni水凝胶涂层。扫描电子显微镜(SEM)图像显示,涂层由聚苯胺的自组装枝状纳米纤维(直径~100nm)组成,如图2a、b所示。干燥后,然后通过硅烷化反应用十八烷基三氯硅烷(OTS)对PAni进行改性以降低表面能。GSSM表现出亲油和超疏水特性,水接触角(WCA)为162.0°(图2c)。结构表征证实了OTS对PAni的修饰(图2d)。与对照样品的光谱相比,GSSM的X射线光电子能谱(XPS)光谱表明出现了Si 2s和Si 2p峰,表明通过硅烷醇基团的水解和聚合形成自组装Si-O-Si。XPS和核磁共振(NMR)揭示了PAni链和OTS之间Si-N共价键的形成(图2e),这赋予了复合材料机械强度和化学稳定性。如图2f所示,OTS修饰的表面随着在OTS溶液中浸泡时间的不同而表现出不同的超疏水特性。涂层具有多级和分层表面的GSSM表面,提供了抵抗固体界面润湿的能量屏障和毛细管力,从而保持了具有高WCA的Cassie状态。由于原始不锈钢网对油和水都有亲和力,粘性油/水混合物液滴被粘附在一起,如图2g(顶行)所示。相比之下,由于PAni/OTS涂层具备优秀能力的超疏水和亲油特性,GSSM选择性地粘附水中的油,如图2g(底行)所示。
通过交变磁场感应涡流和磁滞现象可以对导电物体(本文中为不锈钢网)加热,这称为感应加热技术。加热改变了粘性油的流变特性(图3a),感应加热可以在4.5 W功率输入下有效提升GSSM(10×10 cm 2)的表面温度(图3b),覆盖在GSSM上的油可以在3.4 s内立即从室温加热到90℃,并在不到5 s的时间内渗透过网格,表明感应加热下油渗透能力显着增加(图3c)。与室温粘性油相比,加热时流动性的显着改善和粘度的降低导致油通过GSSM的渗透通量增加。通过膜过滤机制能够得到高纯度的油滤液,计算分离效率99%。在实际应用中,GSSM应能承受水压并防止水在分离过程中渗透。水的侵入压力将随着GSSM孔径的减小而增强,并且40目尺寸的GSSM表现出优异的分离通量,同时保持高水侵入压力,如图3e所示。超疏水和亲油的GSSM的制造涉及一种简单的基于溶液的工艺,适合大规模和批量生产。
作者设计了一种基于GSSM的集油装置,用于连续、高通量回收海水中的粘性溢油。GSSM滚筒的粘性油清理和恢复过程,分别如图4a,b所示。滚筒的分离过程涉及两个阶段:首先,在环境和温度下,通过油的物理吸附将油粘附到GSSM的底部,从而进行初始分离。在此阶段,混合物含有90%的油。二、筛网过滤分离。在此阶段,能够得到99%的油纯度。加热/冷却和水/油界面的分离提供了界面和动态过程(热交换和质量交换)平衡控制的设计原理,这与传统的吸附剂泵吸方法有很大区别(图4)。
为了评估溢油清理性能,作者演示了用于海水中粘性原油回收率测量的原型装置(图5a)。图5b显示了不同筛孔尺寸的GSSM滚筒对应的采油率(Rr)和清理效率(Ec)。R r随着筛孔尺寸的增加而减小,因为通过GSSM辊的油渗透通量与筛孔尺寸、圆柱半径和孔隙率密切相关。
作者进一步探索了动态过程,以匹配网格尺寸、直径、转速、加热速率等参数,确保了高通量回收,同时没有油重新进入水中。加大直径能大大的提升滚筒的线速度,在一段时间内清洁更多的面积。但单位面积渗透的加热时间会减少,计算回收率的投影面积也会增加(图5b,c)。如图5d所示,连续运行验证了GSSM的耐用性,采油稳定性很高,清理效率在84小时之后保持在99.8%。图5e总结了该工作与最近报道的其他粘性原油泄漏回收工作之间的回收率和石油粘度的简要比较。
涉及分离的热量和质量传输界面的合理设计对于这项工作中的高效粘稠油回收很重要。粘性油在低温下的高粘附能和内聚能使GSSM能够有效地将油粘附在底部,并且GSSM的亲油和超疏水特性允许油和水分离。顶部GSSM的动态回收过程随着温度的升高将油的粘附转变为油的渗透,并允许水和油的进一步分离。薄超润湿网格的低曲折形态特征有利于流体快速流动,从而能够在短相互作用距离内以低动能快速有效地分离油/水。
该原型装置具备优秀能力的耐海水腐蚀和冲击能力,有很大效果预防水中有害物释放或二次污染,确保环境安全。可溶液加工的凝胶涂层可实现大面积、低缺陷的表面改性;这两个方面对于表面特性驱动器件的实际应用都至关重要。
总的来说,该工作为界面耦合的合理设计建立了一个范例,并为未来应对全球溢油回收挑战的实际应用带来了希望。
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